เชื่อกันว่าเป็นภูเขาศักดิ์สิทธิ์เป็นที่สถิตของดวงวิญญาณ ตาปู่ ซึ่งเป็นเทพกึ่งคนธรรพ์ เป็นที่เคารพกราบไหว้ของชาวเขาปู่และประชาชนทั่วไป ถ้ำนี้พบโดยนิมิตของครูรื่นซึ่งเจ็บป่วยมาเป็นเวลานานปี คืนหนึ่งนอนฝันว่า มีผู้บำเพ็ญพรตนุ่งขาวมาบอกให้ไปเอายาสมุนไพรที่ถ้ำเขาปู่ในวันที่ 12 สิงหาคม ซึ่งเป็นวันเฉลิมพระชนมพรรษาของสมเด็จพระนางเจ้าฯ พระบรมราชินีนาถ จึงได้รับขนานนามว่า ถ้ำรื่นเทพนิมิต