พระที่นั่งอนันตสมาคม เป็นพระที่นั่งที่สร้างขึ้นตามสถาปัตยกรรมแบบอิตาเลียนเรอเนสซองส์ ภายนอกประดับด้วยหินอ่อนซึ่งสั่งมาจากประเทศอิตาลี องค์พระที่นั่งเป็นอาคารหินอ่อนสองชั้น มีโดมสูงใหญ่อยู่ตรงกลาง และมีโดมเล็ก ๆ โดยรอบอีก 6 โดม ชั้นบนเป็นห้องโถงขนาดใหญ่ แบ่งเป็นท้องพระโรงหน้าและท้องพระโรงหลัง บนเพดานโดมของพระที่นั่ง มีภาพเขียนสีปูนเปียกขนาดใหญ่ที่สวยงามจำนวน 6 ภาพ แสดงเรื่องราวทางประวัติศาสตร์ของพระบรมราชจักรีวงศ์ ตั้งแต่รัชกาลที่ 1 ถึง รัชกาลที่ 6 โดยฝีมือเขียนภาพของศาสตราจารย์แกลิเลโอ คินี และนาย ซี.ริกุลี